3 鋰負極的改性

Peled在1979年首次提出SEI膜的概念，SEI膜的多相化學結構對于金屬鋰電池的電鍍、剝離行為和循環(huán)壽命有著直接的影響，它是解決金屬鋰二次電池挑戰(zhàn)的重要方面。

根據目前的研究，通過改性SEI膜對鋰負極的改性思路主要有：(1)SEI膜主要成分是由負極鋰和電解質的分解反應產物構成，通過改進電解質對SEI膜進行原位改性是*直接高效的方法；(2)人工非原位在鋰負極表面形成一層SEI膜，操控更加靈活，方案更加簡單經濟，有利于商業(yè)化。

3.1 通過電解質原位改性SEI膜

通常鋰電池電解質主要由有機溶劑、鋰鹽和添加劑構成，幾乎所有的電解質成分對SEI膜的形成有很重要的影響，所 以通過改進電解質的成分來形成穩(wěn)定的SEI膜是*直接高效的方法。

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3.1.1 液體電解液

通常用的碳酸酯類電解液不能很好地抑制鋰枝晶的生長，電池的庫侖效率也較低。通常用的醚類電解液對鋰枝晶的抑制效果較好，但它們的離子導電性差，且具有較差的抗氧化能力，這些嚴重限制了其在高電壓正極中的應用。所以，探索新的電解液體系以及尋找新型有機溶劑和鋰鹽是現在電解液研究工作中的主要任務。

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研究者們發(fā)現“高濃度鋰鹽”對形成穩(wěn)定SEI膜，進而改善鋰負極有較顯著的效果。Hu等提出“溶劑溶于鋰鹽”的研究思路，有機溶劑為1,3- 二氧戊環(huán) (DOL)+乙二醇二甲醚(DME)(體積比 1:1)，加入高濃度鋰鹽LiTFSI時，鋰負極表面形成了穩(wěn)定SEI膜，溶液具有高的鋰離子遷移數(0.73)，有效抑制了鋰枝晶的生長和形狀變化，庫侖效率幾乎達到了100%。

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雙元鋰鹽對SEI膜改性也有較優(yōu)的效果，Xiang等以LiTFSI和LiBOB為雙元鋰鹽，EC+EMC(質量比4:6)為有機溶劑。探索得出Li-LiNi0.8Co0.15Al0.05O2電池大電流充電時，在只加LiPF6的電解液中形成的SEI膜較厚，阻抗較大，容量衰減較快。而在加LiTFSI和LiBOB雙鹽的電解液中，鋰負極表面會形成一層富含硫的高導電性SEI膜，電池在大電流循環(huán)過程中循環(huán)性能較好。

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之前研究已經證明有機溶劑對SEI膜成分會起到*主要的影響，尋找新型有機溶劑，探索溶劑與鋰鹽的濃度比對改性鋰負極也至關重要。Miao等提出了一種新型醚基電解液，指出混合電解液之間相互協同的優(yōu)良性能。1,4-二氧六環(huán)(DX)和DME做有機溶劑，LiFSI做鋰鹽。DX的抗氧化性能較好，DME也具有較高的氧化穩(wěn)定性，所以這種混合電解液具有較寬的電化學穩(wěn)定窗口(≈4.87 V)。DX在各種醚基溶劑中還具有較低的還原電位，所以它與鋰負極的反應活性較低，低電流密度循環(huán)200次，庫侖效率可以保持98%，沒有枝晶的生成。

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3.1.2 電解液添加劑

電解液添加劑具有比溶劑和鹽更高的還原電位，可以迅速與鋰陽極反應，并形成一個比有機溶劑和鋰鹽更穩(wěn)定、致密的SEI膜。添加劑有無機添加劑和有機添加劑兩大類，之前研究的無機添加劑主要有CO2、SO2、N2、HF等酸性氣體，Mg2+、Zn2+、I－、Ga3+、Bi3+、Sn4+等無機離子和SnI3、AlI3等碘化物。有機添加劑主要有氟代碳酸乙烯酯(FEC)、碳酸亞乙烯酯(VC)、亞硫酸乙二醇酯(ES)、四氫呋喃及其衍生物、萘烷、苯、聯吡啶類化合物、聚氧化乙烯(PEO)、PEO 的二甲醚、二甲基硅烷與 環(huán)氧丙烷的共聚物等。

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當今科研者們對含氟化合物又投入了一定量的工作，Kanamura等提出HF可以改善鋰沉積的表面形態(tài)，抑制鋰枝晶的生長。少量HF和H2O在碳酸酯溶劑中可使SEI膜生成致密均勻的LiF/Li2O薄層，促使鋰呈光滑半球形沉積，電流密度均勻分布，抑制鋰枝晶的生長。*近Zhang等對添加劑FEC做了研究，FEC添加劑與負極鋰反應活性較高，可實現富含LiF的SEI膜的生成，這種致密穩(wěn)定的SEI膜可有效抑制鋰枝晶的生長。

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有機添加劑易被還原和聚合形成SEI膜，比無機添加劑形成的SEI膜具有更佳的柔韌性、粘附力、較強的機械性能、較高的離子傳導率和均勻的電流分布。較早研究的有機添加劑有VC和FEC，Inaba等把添加劑FEC和VC在電解液LiClO4/碳酸丙烯酯(PC)中作了對比，在添加劑FEC中形成的SEI膜比在VC中更致密，更具有彈性，阻抗較小，電流分布更加均勻，有效抑制了鋰枝晶的生長。

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3.1.3 離子液體

室溫離子液體有較寬的電化學穩(wěn)定窗口、不易燃、蒸氣壓低、電導率好、熱穩(wěn)定性好、不揮發(fā)等優(yōu)點，有望取代傳統的碳酸酯類和醚類電解質。當前研究較多的離子液體主要有咪唑類、吡咯類、吡啶類、季胺類陽離子和六氟磷酸、氟硼酸、磺酸及其衍生物陰離子。

近期Li等對Py13TFSI和醚基電解質作為混合離子液體電解質對鋰金屬陽極電鍍和剝離的穩(wěn)定性的影響作了研究，鋰沉積和脫離的可逆性可以通過Py13TFSI離子液體和鋰鹽濃度之間的協同作用得到顯著增加，混合電解質通過原位鈍化工藝提高SEI層的穩(wěn)定性，有效抑制了鋰電池循環(huán)過程中鋰枝晶的生長和鋰電池負極的腐蝕。

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