蘇州大學(xué)黃小青教授Nat. Commun.: CeO2納米線負(fù)載銠單原子催化劑高效轉(zhuǎn)化甲烷制含氧有機化合物

甲烷(CH₄)是化工生產(chǎn)甲醇(CH₃OH)和其它高附加值化學(xué)品*有吸引力的原料之一，但傳統(tǒng)工藝中CH₄通過合成氣(H₂和CO)間接轉(zhuǎn)化為CH₃OH反應(yīng)是一個需要在高溫條件下進行的耗能過程。因此，在化學(xué)工業(yè)中，將CH₄直接轉(zhuǎn)化為CH₃OH (DMC)被認(rèn)為是一種“夢幻反應(yīng)”，幾十年來一直是研究的熱點。盡管目前催化劑和工業(yè)研究已取得了巨大進展，但因為在溫和條件下CH₄中的C-H鍵的選擇性活化非常棘手，導(dǎo)致DMC制備含氧有機化合物仍然具有極大的挑戰(zhàn)性。

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貴金屬基單原子催化劑(SACs)因其具有大表面原子比、低金屬中心配位環(huán)境和強金屬-載體相互作用而成為非均相催化領(lǐng)域的一個新前沿。在本文中，蘇州大學(xué)黃小青教授、徐勇副研究員聯(lián)合上海交通大學(xué)鄔劍波特別研究員等課題組采用簡單的水熱法在CeO₂納米線上成功合成出Rh基SACs (SAs Rh-CeO₂ NWs)，結(jié)果表明，在50℃ H₂O₂存在的條件下，SAs Rh-CeO₂-NWs可作為DMC制備含氧化合物的高效催化劑。與以往的工作不同，該工作揭示了錨定Rh-SAs的載體CeO₂-NWs參與了自由基的形成，從而進一步增強了DMC催化活性，含氧化合物的總收率和選擇性分別達(dá)到1231.7mmolg_Rh^?1h^?1和93.9%，優(yōu)于文獻(xiàn)報道的其它催化劑。通過原位表征和理論計算表明，CeO₂納米晶載體在?OOH和?OH自由基的形成中起著重要作用；SAs Rh-CeO₂-NWs能選擇性地活化CH₄至?CH₃，進一步與?OOH和?OH自由基結(jié)合形成CH₃OH和CH₃OOH。